Jacob und Wilhelm Grimm haben die „arbeitsamste und vielleicht auch die fruchtbarste Zeit ihres Lebens“ in Kassel zugebracht, zuerst als Schüler des Lyceums Fridericianum 1798 bis 1802/1803, dann von 1806 bis 1829 als Privatgelehrte und Beamte, und schließlich nochmals von 1837/38 bis 1841.

Die Brüder Grimm haben sich stets als Hessen gefühlt und waren ihrer Heimat in besonderer Weise verbunden. „Ich fechte und rede für Hessen bei aller Gelegenheit (…) als für das beste Volk, wenn ich nicht zu Haus bin; komme ich nach Kassel, so wird mich wieder vieles ärgern“, – schrieb Jacob Grimm am 27.1.1815 aus Wien an seinen Bruder Wilhelm in Kassel.

Von den hessischen Kurfürsten in ihrer Bedeutung kaum wahrgenommen und von der Staatsbürokratie immer wieder gegängelt, haben Jacob und Wilhelm 1829 schweren Herzens Kassel verlassen und den Ruf an die Universität Göttingen angenommen. Der ihnen besonders verbundenen Kurfürstin Auguste, einer preußischen Königstochter, schrieb Wilhelm Grimm am 2.11.1829: „Mit dem tiefsten Schmerz verlassen wir Hessen, dem unsere Familie seit Jahrhunderten mit unbefleckter Ehre gedient hat, und die Anhänglichkeit an Cassel, wo wir gewiß den größten Teil unseres Lebens zugebracht haben, wird niemals erlöschen …“.

Nach ihrer Teilnahme am Protest der Göttinger Sieben 1837 kehrten die Brüder Grimm nochmals kurzzeitig nach Kassel zurück, nahmen dann aber 1840 den Ruf des preußischen Königs Friedrich Wilhelm IV. an die Berliner Akademie der Wissenschaften an und verbrachten das letzte Viertel ihres Lebens von 1841 bis zu ihrem Tode 1859/1863 in der preußischen Hauptstadt.

Der bedeutendste Teil ihres wissenschaftlichen Nachlasses und auch der größte Teil ihrer Bibliothek gelangte daher nach ihrem Tode in die ehemalige Kgl. Bibliothek (heute Staatsbibliothek Preußischer Kulturbesitz) sowie in die Kgl. Universitätsbibliothek (heute Bibliohtek der Berliner Humboldt-Universität); weitere Grimmiana finden sich selbstredend im Archiv der Berliner Akademie der Wissenschaften, in den Berliner Kunstsammlungen u.a. Ein recht großer Teil der ehemaligen Preußischen Staatsbibliothek gelangte durch kriegsbedingte Auslagerung zunächst in das niederschlesische Kloster Grüssau und von dort nach dem Zweiten Weltkrieg in die Jagiellonen-Bibliothek zu Krakau; erfreulicherweise fanden zwei Bibliothekare dieser Bibliothek im Herbst 2005 dort die verschollen geglaubten Handexemplare des „Deutschen Wörterbuchs“ der Brüder Grimm wieder auf. Im November des vergangenen Jahres konnten diese Handexemplare erstmals im Rahmen der von der Brüder Grimm-Gesellschaft in Krakau veranstalteten Grimm-Ausstellung der Öffentlichkeit wieder gezeigt werden.

Aus der amtlichen Tätigkeit der Brüder Grimm in Hessen sowie im Königreich Hannover sind bedeutende Dokumente natürlich auch in den Archiven, Bibliotheken und Museen ihrer Wirkungsorte vorhanden, soweit sie den letzten Krieg unversehrt überstanden haben.

Von den sechs Geschwistern Grimm blieben Jacob, Ferdinand und Carl Grimm unverheiratet und ohne Nachfahren. Lotte Grimm heiratete 1822 den Assessor und nachmaligen hessischen Staatsminister Ludwig Hassenpflug und hatte mit ihm sechs Kinder, von denen vier (Carl, Friedrich, Ludwig und Dorothee Hassenpflug) das Kinderalter überlebten. Wilhelm Grimm heiratete 1825 die Apothertochter und Märchenbeiträgerin Dorothea Wild und hatte mit ihr vier Kinder, von denen drei (Herman, Rudolf und Auguste) das Kinderalter überlebten. Der Malerbruder Ludwig Emil schließlich war zweimal verheiratet, seit 1832 mit Marie Böttner, der Tochter des Kasseler Malers Wilhelm Böttner, und nach deren Tod seit 1845 mit Friederike Ernst, der Tochter des Kasseler Superintendenten Christoph Friedrich Ernst; aus seiner ersten Ehe entstammt die einzige und sehr geliebte Tochter Friederike, gen. Ideke.

Gemäß Testament vererbten sich Jacob und Wilhelm Grimm ihr Erbe gegenseitig; es ging nach ihrem Tod 1859/63 und dem bald danach 1867 erfolgten Tod der Wittwe Wilhelm Grimms an dessen Kinder Herman, Rudolf und Auguste Grimm über. Von ihnen war nur Herman Grimm verheiratet, und zwar mit Gisela, der Tochter von Achim und Bettine v. Arnim; die Ehe blieb jedoch kinderlos. Durch das uneheliche Verhältnis des zweiten Sohnes von Wilhelm Grimm, Rudolf, mit der im Grimmschen Hause tätigen Haushälterin Agnes Oestreich wurde 1881 eine Tochter mit dem Namen Albertine Oestreich geboren, die später den Lehrer Otto Heinrich Plock aus Althaldensleben heiratete. Aus dieser Verbindung gibt es bis heute leibliche Nachfahren der Brüder Grimm, die jedoch nicht mehr den Namen Grimm tragen. Rudolf Grimm starb 1889 in Berlin, Gisela Grimm starb im gleichen Jahr in Florenz, Herman Grimm starb 1901 in Berlin. Wilhelm Grimms Tochter Auguste Grimm starb unverheiratet und kinderlos 1919 in Berlin.

In Verhandlungen zwischen insbes. Herman und später Auguste Grimm kam der größte Teil des wissenschaftlichen Nachlasses der Brüder Grimm (meist Manuskripte, Sammlungen, einige Handexemplare sowie der sehr umfangreiche Briefwechsel) in die sog. „Grimm-Schränke“ der Kgl. Bibliothek zu Berlin, ihre Privatbibliothek wurde in die Universitätsbibliothek Berlin gegeben, und Bücher daraus konnten noch bis in die 1970er Jahre dort von Studenten ausgeliehen werden. Die letzten Schreibtische der Brüder Grimm mit allen darauf befindlichen Gegenständen gab Herman Grimm an das Germanische Nationalmuseum zu Nürnberg, während er 1885 Jacob Grimms breitrandig gedrucktes Handexemplar der „Deutschen Grammatik“ von 1819 in die Kasseler Landesbibliothek gab. Nach der Gründung der ersten Kasseler Grimm-Gesellschaft übereignete er die Grimmschen Handexemplare der „Kinder- und Hausmärchen“ der Grimm-Sammlung dieser Gesellschaft in der Kasseler Landesbibliothek.

Nach dem Tode Herman Grimms gab es um das Erbe Auseinandersetzungen mit der Familie v. Arnim; einige Stücke daraus, die zu ihr gelangten, müssen heute als verschollen angesehen werden. Der größte Teil des persönlichen Erbes der Brüder Grimm und auch des wissenschaftlichen und persönlichen Nachlasses von vor allem Herman Grimm, in kleineren Teil auch von Rudolf und Auguste Grimm, kam in der Folge nach Haldensleben, wo er bis zum Ende des Zweiten Weltkrieges verblieb. Marko Plock bot diesen Nachlaß erstmals 1947 dem Hessischen Staatsarchiv zu Marburg zum Kauf an; der Verkauf erfolgte nach mehreren Verhandlungen dann 1954. Dieser Nachlaßteil enthält etwa 170 persönliche Erinnerungsgegenstände, Handschriften und Briefe sowie auch Bücher und Zeitschriften, Visitenkarten usw., oft mit handschriftlichen Eintragungen. Weiter enthält dieser Nachlaßteil 33 Gemälde, 716 Handzeichnungen und 677 Druckgraphiken); diese sowie die o.g. persönlichen Erinnerungsstücke wurden 1974 und 1977 an die Verwaltung der Hessischen Schlösser und Gärten in Band Homburg v.d.H und zu kleineren Teil in das Marburger Universitätsmuseum gegeben. Seit 1985 ist ein Großteil dieses Materials im Schloß zu Steinau an der Straße ausgestellt. Den in der DDR verbliebene Rest der Plockschen Sammlungen überließ Albertine Plock 1963 bzw. 1968 dem Kreismuseum Haldensleben. Seit 2005 ist dort ein Großteil dieses Materials in der ständigen Ausstellung neu präsentiert. Über den in der Kasseler Presse neuerlich erwähnten sog. restlichen „Grimm-Schatz“ aus dem Plockschen Nachlaßteil kann z.Z. weder bzgl. der Qualität noch der Quantität eine Aussage getroffen werden; man sollte jedoch davon ausgehen, daß es sich eher um weniger bedeutende und eher Herman Grimm zuzuordnende Dinge handelt.

Erwähnt werden sollten auch noch Nachlaßteile der Brüder Grimm, die über Wilhelm Grimms Tochter Auguste sowie über Nachkommen der Familie Hassenpflug in das Kreismuseum Schlüchtern sowie in die Sammlungen der Stadt Steinau an der Straße gelangten.

Neben den in Kassel vorhandenen Altbeständen an Grimmiana in den Archiven, Bibliotheken und Museen entstand mit der Gründung der ersten Kasseler Grimm-Gesellschaft seit 1897 eine erste bedeutende Grimm-Sammlung in der ehemaligen Landesbibliothek, die sich – von Verlusten abgesehen – heute teilweise im Brüder Grimm-Museum und teilweise (insbes. die im Kriege nach Thüringen ausgelagerten und dann bis 1990 in Ost-Berlin befindlichen Stücke) in der Murhardschen Bibliothek befindet. Eine zweite seit 1942 durch die zweite Kasseler Grimm-Gesellschaft zusammengetragene Grimm-Sammlung muß wohl als Kriegsverlust gewertet werden.

Auf die maßgebliche Initiative des Kasseler Buchhändlers Karl Vötterle und der Brüder Grimm-Gesellschaft wurde mit Vertrag vom 19.12.1959 das Brüder Grimm-Museum Kassel gegründet. Den Grundstock seiner Sammlungen bilden zunächst die ehemalige „Kasseler Grimm-Sammlung“, soweit sie den Krieg überstanden hat, sowie die Schenkung zahlreicher Erinnerungsgegenstände, Briefe und anderer Stücke aus dem Nachlaß Lotte Grimms durch deren Urenkelin Eleonora, gen. Nora, Hassenpflug und ihren Bruder Carl Hassenpflug. Von den Nachfahren des Malerbruders Ludwig Emil Grimm wurde der weitaus größte Teil seines persönlichen und künstlerischen Nachlasses erworben, so dass das Brüder Grimm-Museum heute die mit Abstand größte diesbzgl. Sammlung mit mehr als 2500 Einzelpositionen besitzt. Durch den Erwerb der wertvollen Privatsammlung von Karl Vötterle sowie durch sehr zahlreiche weitere Schenkungen und Erwerbungen durch Kauf oder Tausch verfügt das Brüder Grimm-Museum heute nicht nur über eine bedeutende wissenschaftliche Sammlung, sondern über die vielleicht umfassendste museale Dokumentation zu Leben und Werk der Brüder Grimm und ihrer gesamten Familiengeschichte. Aktuell umfassen die Sammlungen des Brüder Grimm-Museums etwa 100.000 Objekte.